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Décrypter les interactions entre électrons par spectroscopie de photoémission résolue en angle


​Des chercheurs du Laboratoire des solides irradiés (Iramis) montrent pour la première fois qu'il est possible d'extraire les forces de corrélations électroniques dans un matériau modèle (l'aluminium) à partir de spectres de photoémission résolus en angle (ARPES).
Publié le 10 février 2021

La spectroscopie de photoémission résolue en angle (Angular Resolved Photo-Emission Spectroscopy) ou ARPES consiste à éclairer l'échantillon avec des rayons X (rayonnement synchrotron) et à analyser la vitesse (via l'angle d'émission) et l'énergie des électrons émis. Elle permet donc de sonder la structure électronique du matériau (niveaux d'énergie).

Mais à la place de pics « parfaits », les spectres expérimentaux sont composés de pics « principaux » élargis et décalés en énergie, accompagnés de pics « satellites », superposés à un fond continu mal défini.

Les premières responsables de cette complexité sont les corrélations électroniques qui résultent des interactions entre électrons (problème à N corps). Elles contribuent au spectre de photoémission et brouillent les pics « principaux » tandis que l'apport d'énergie des rayons X excite des « quasi-particules » (paires électron-trou). De plus, la température et la diffusion inélastique des électrons sur leur parcours, depuis leur émission jusqu'à leur détection, entraînent des pertes d'énergie qui affectent la résolution angulaire des spectres expérimentaux.

Les pics principaux de la structure de bande s'interprètent aisément par un modèle d'électrons sans interaction. Les pics satellites, quant à eux, sont beaucoup moins étudiés. Ils résultent de purs effets à N corps et ne peuvent donc être compris sur la base de particules indépendantes. Il reste donc difficile de quantifier les interactions électroniques à partir des données expérimentales, y compris pour les cas modèles les plus simples (métaux).

Des chercheurs du LSI/Iramis sont cependant parvenus à progresser dans l'interprétation de spectres ARPES mesurés sur l'aluminium. En s'appuyant sur les différences entre des spectres mesurés à des angles différents, ils ont pu identifier et éliminer les contributions dues à la température et à la diffusion inélastique des électrons. Des calculs de premiers principes leur ont ensuite permis de reproduire les pics principaux. De plus, ils ont pu déterminer les effets de température et de diffusion inélastique sur les pics satellites sans paramètre ajustable, avec un très bon accord avec l'expérience.

Avec cet ensemble de méthodes, les physiciens montrent que la photoémission résolue en angle (ARPES) peut être utilisée pour fixer a minima et sans ambiguïté le degré de corrélation électronique.



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