Les simulations ab initio avec la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) sont maintenant couramment utilisées dans toutes les disciplines scientifiques pour démêler les caractéristiques électroniques complexes et les propriétés des matériaux au niveau atomique. Au cours de la dernière décennie, l’apprentissage profond a révolutionné de nombreux domaines tels que la vision par ordinateur, le traitement du langage naturel, les diagnostics de soins de santé et les systèmes autonomes. La combinaison de ces deux domaines présente une avenue prometteuse pour améliorer la précision et l’efficacité des prédictions des propriétés des matériaux complexes, comblant l’écart entre la compréhension au niveau quantique et les connaissances axées sur les données pour accélérer la découverte scientifique et l’innovation. De nombreux efforts ont été consacrés à la construction de potentiels interatomiques d’apprentissage profond qui apprennent la surface d’énergie potentielle (PES) à partir de simulations DFT et peuvent être utilisés dans des simulations de dynamique moléculaire à grande échelle (MD). Généraliser de telles approches d’apprentissage profond pour prédire la structure électronique plutôt que seulement l’énergie, les forces et le tenseur de stress d’un système est une idée attrayante car elle ouvrirait de nouvelles frontières dans la recherche sur les matériaux, permettant la simulation de l’électronles propriétés physiques connexes dans les grands systèmes qui sont importants pour les applications microélectroniques. L’objectif de cette thèse est de développer de nouvelles méthodologies s’appuyant sur des réseaux de neurones équivariants pour prédire la DFT hamiltonienne (c.-à-d. la propriété la plus fondamentale) de matériaux complexes (y compris des troubles, des défauts, des interfaces, etc.) ou d’hétérostructures.