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Photovoltaïque : comment stabiliser la structure d’une pérovskite hybride ?


​Les pérovskites hybrides apparaissent prometteuses pour le photovoltaïque mais souffrent d'instabilité structurale. Grâce à une approche originale, des chercheurs du CEA-Irig et de l'Institut national de l'énergie solaire (CEA/DRT) établissent des corrélations entre mécanismes de cristallisation, propriétés structurales et efficacité des dispositifs.
Publié le 23 juin 2020

Les pérovskites hybrides de métaux halogénés de formule RMX3 où R est un groupement organique, M un métal et X un halogène (I ou Br) sont prometteuses pour le photovoltaïque car elles absorbent efficacement une partie du spectre solaire complémentaire de celle absorbée par le silicium et sont moins coûteuses. La pérovskite emblématique qu'est MAPbI3, où MA est le méthyl ammonium, manque cependant de stabilité et son processus de fabrication n'est pas assez reproductible.

C'est pourquoi les chercheurs ont étudié dans le détail la formation de couches minces de MAPbI3. Le dépôt est effectué en présence de chlore, un élément connu pour son effet bénéfique sur la qualité cristalline, et analysé in situ par diffraction de rayons X.

Ils observent que l'iodure de méthyl ammonium (MAI) et le chlorure de plomb PbCl2 forment d'abord une couche de pérovskite chlorée MAPbCl3 qui se transforme progressivement en pérovskite iodée MAPbI3 par substitution d'halogènes au cours du recuit thermique à 100 °C. Or la couche de MAPbI3 est soumise à une contrainte mécanique croissante induite par la phase chlorée jusqu'à ce que la pérovskite se décompose pour former de l'iodure de plomb PbI2.

Des cellules photovoltaïques ont été réalisées à partir de couches minces de pérovskite dont la synthèse a été stoppée à différents stades du processus de substitution d'halogènes.  L'influence de la composition chimique (présence ou non de PbI2) et des propriétés cristallines de la couche active (notamment sa déformation) sur les performances des dispositifs a ainsi pu être étudiée.

Autre résultat de cette étude : la contrainte à laquelle est soumise la pérovskite iodée MAPbI3, lors de sa formation à 100 °C (sa maille cristalline étant alors cubique), conditionne l'orientation cristalline de la couche revenue à température ambiante, en phase à maille tétragonale. Cet effet est dû aux propriétés ferroélastiques de la pérovskite iodée, qui induisent une variabilité supplémentaire de ses propriétés structurales.

L'instabilité et la variabilité structurale des couches minces de MAPbI3 apparaissent donc intrinsèques au composé. Une piste pour les réduire consistera à remplacer le méthyl ammonium par différents types de cations.

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