Les dendrites se forment sur l'électrode lithium métal de la batterie, à certains régimes de courant [1]. De taille nanométrique à micrométrique, elles peuvent avoir une forme de plots, de colonnes, de pics. Elles consomment du lithium, ce qui réduit la capacité de la batterie. Et parfois, elles provoquent un court-circuit.

« C'est incompatible avec leur commercialisation, précise Hervé Manzanarez, du CEA-Liten, qui a dirigé la thèse consacrée à cet outil de modélisation. Mais malgré de multiples travaux à travers le monde, la formation des dendrites reste largement non prédictible. Aussi, nous avons abordé une facette du problème encore peu étudiée. »

​Prendre en compte les hétérogénéités de la couche de passivation 

Cette facette, c'est la couche de passivation (ou SEI, pour Solid Electrolyte Interphase) qui apparait entre l'électrode en lithium métal et l'électrolyte solide. Il est établi qu'elle joue un rôle dans la formation des dendrites [2]. Mais les travaux qui l'étudient via la simulation prennent mal en compte le fait que cette formation n'est pas homogène.

« Selon sa composition, son épaisseur, ses irrégularités de surface, etc, elle offre aux ions lithium des chemins de conduction favorables ou non à leur passage [3]. Si on veut comprendre la genèse des dendrites, il faut prendre en compte cette hétérogénéité. »

La thèse s'y est employée avec une approche dite « multi champs de phase ». Elle consiste à intégrer dans le modèle plusieurs types de domaines : l'électrode en lithium métal, l'électrolyte solide, des zones de SEI conductrices et d'autres isolantes. En revanche, d'autres hétérogénéités (chimiques, structurelles…) n'ont pas été reproduites.

Plus de courant, plus de dendrites

​Cette approche simplifiée a fourni des clés d'explications inédites. À de faibles courants, le dépôt de lithium est assez lent pour permettre la relaxation des interfaces entre domaines et le réarrangement homogène du domaine en lithium métal. L'électrode croît de manière homogène, aucune dendrite n'apparaît.

Mais à des régimes plus élevés, les ions lithium se déposent trop vite pour permettre à l'interface de se relaxer. La croissance de l'électrode devient inhomogène, d'où de fortes déformations de la SEI, jusqu'à atteindre des régimes de fracture. Le contact lithium- électrolyte mène alors à la nucléation d'une dendrite : le début d'un processus irréversible de vieillissement.

L'épaisseur, la longueur et la capacité à se déformer des domaines de SEI peuvent donc permettre de retarder les fractures. L'enjeu est maintenant d'introduire convenablement des propriétés mécaniques aux domaines, afin d'étudier l'effet des champs de pressions sur le contrôle de ces irrégularités topologiques d'interface.

« Ce premier modèle fournit de nouveaux paramètres de la formation des dendrites, conclut Hervé Manzanarez, mais il doit être enrichi, en particulier d'équations mécaniques, et être porté du 2D au 3D. Un postdoctorat sur ces sujets a débuté. »