​Le plutonium est produit lors de l'irradiation de l'uranium-238 dans les réacteurs. Les isotopes ²³⁹Pu et ²⁴¹Pu sont fissiles et sous l'impact d'un neutron, ils libèrent à leur tour de l'énergie et d'autres neutrons, ce qui entretient la réaction en chaîne dans le réacteur. En particulier en fin de cycle, lorsque la majeure partie de ²³⁵U a été consommée, la production d'énergie repose sur ces deux principaux isotopes fissiles du plutonium. La quantité de plutonium disponible en fin de cycle dépend des sections efficaces (probabilités) des réactions de capture et de fission. Ces isotopes du plutonium sont tous les deux importants mais le 241Pu est le moins connu, par ailleurs il est aussi utile de connaitre la quantité finale de ²⁴¹Pu dans le combustible usé car l'Américium ²⁴¹Am, produit par décroissance radioactive b du ²⁴¹Pu, est un déchet radiotoxique problématique pour le retraitement.

Pour toutes ces raisons, Il est nécessaire de fournir des mesures précises des sections efficaces de capture et de fission du ²⁴¹Pu afin d'améliorer la fiabilité des simulations neutroniques que développent les physiciens du Service de physique des réacteurs et du cycle (DES/IRESNE).

Pour répondre à ce besoin plusieurs défis ont été relevés par une collaboration étroite entre plusieurs laboratoires de pointe : Le CEA (DRF/Irfu, DAM/DIF, DES/IRESNE), le Centre Commun de Recherche de la Commission Européenne (EC-JRC-Geel), et le CERN (Collaboration n_TOF).

Défi n°1 – produire des échantillons enrichis en ²⁴¹Pu malgré leur courte durée de vie

Afin de produire des échantillons de plutonium de bonne qualité, les équipes de recherche ont recouru au savoir-faire du Centre Commun de Recherche de la Commission Européenne à Geel en Belgique (JRC-Geel) et de la DAM (CEA). Ces derniers ont réussi à fournir une douzaine de mg de plutonium, dont les mesures par spectrométrie de masse ont permis de révéler l'isotopie : ²³⁸Pu (0.1%), ²³⁹Pu (6%), ²⁴⁰Pu (23%), ²⁴¹Pu (54%), ²⁴²Pu (17%). Les échantillons ont ensuite été fabriqués par électrodéposition sur de fines feuilles d'aluminium et caractérisés par spectroscopie α pour déduire précisément leur masse.

Défi n°2 – Construire des détecteurs rapides et capable de distinguer le signal des bruits de fond

Le second défi était le développement de détecteurs supportant un taux de comptage élevé. Des équipes de l'Irfu et de la DAM/DIF ont développé et testé des détecteurs capables de supporter le bruit de fond α et β important des échantillons. Dans ces derniers, l'activité β du ²⁴¹Pu est de l'ordre de 23 GBq, tandis que les principaux émetteurs α (²³⁸Pu, ²⁴⁰Pu et ²⁴¹Am) des échantillons ont une activité totale de plus de 34 MBq. Le détecteur doit être rapide pour éviter les empilements de signaux, et également disposer d'une bonne résolution en énergie pour permettre la séparation entre les signaux des fragments de la fission induite sur le ²⁴¹Pu et ceux du bruit de fond radioactif, en particulier les particules α. Plusieurs chambres à fission ont été fabriquées par l'Irfu, la première pour les échantillons de plutonium, la deuxième pour ceux d'uranium enrichis en ²³⁵U servant de référence pour la mesure de la section efficace de fission. 

Défi n°3 : Réaliser une campagne expérimentale rapide avant que le plutonium ne se dégrade

Enfin le troisième défi consistait à planifier et réaliser les expériences en minimisant la contamination en ²⁴¹Am (produit par décroissance beta du 241Pu). Les équipes de recherches disposaient pour cela d'une fenêtre optimale de 6 mois seulement pour fabriquer les échantillons, les transporter sur les différents centres et réaliser les expériences. Les mesures ont alors été menées sur trois aires expérimentales, chacune avec une source de neutron différente :

• La première aire expérimentale, au CERN, a permis de mesurer les sections efficaces de capture et de fission du ²⁴¹Pu ainsi que les principales caractéristiques des photons γ émis lors de ces réactions ;
• La deuxième aire expérimentale, toujours au CERN, a permis de mesurer la section efficace de fission en se focalisant sur le domaine thermique ;
• L'aire expérimentale de GELINA, au JRC-Geel, a servi à consolider les résultats des mesures de la section efficace de fission dans le domaine des résonances.

Des techniques expérimentales inédites pour améliorer les codes de simulations

Cette campagne expérimentale ambitieuse repose ainsi sur une double prouesse technique : celle de produire des échantillons de plutonium spécifiquement enrichis en ²⁴¹Pu et la réalisation de détecteurs innovants capables de supporter un taux de comptage élevé avec un bruit de fond radioactif α et β intense.

Les données, en cours d'analyse, seront ensuite discutées avec les physiciens du Service de physique des réacteurs et du cycle (DES/IRESNE) afin d'améliorer les données de 241Pu utilisées dans les codes de simulations.